El iPhone 3G (iOS 4.2.1 max) gestiona música exclusivamente vía iTunes (no hay Apple Music, ni iCloud Music Library, ni borrado manual en el dispositivo).
La biblioteca de iTunes es el "original"; el iPhone es un espejo. Lo que desmarcas en iTunes desaparece del iPhone en la siguiente sincronización.
Si usas iTunes Match (servicio antiguo, 25 €/año) o Apple Music, la gestión cambia, pero en iOS 4 no están disponibles.